Katalysatorträger und Zeolith

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Dieser Artikel befasst sich mit den Oberflächensäureeigenschaften von Oxidkatalysatoren und -trägern (γ-Al₂O₃, CeO₂, ZrO₂, SiO₂, TiO₂, HZSM5-Zeolith) und der vergleichenden Bestimmung ihrer Oberflächen durch Messung der temperaturprogrammierten Ammoniakdesorption (ATPD). ATPD ist eine zuverlässige und einfache Methode, bei der die Oberfläche nach der Sättigung mit Ammoniak bei niedriger Temperatur einer Temperaturänderung unterzogen wird, die zur Desorption von Sondenmolekülen sowie zur Temperaturverteilung führt.
Durch quantitative und/oder qualitative Analyse des Desorptionsmusters können Informationen über die Desorptions-/Adsorptionsenergie und die an der Oberfläche adsorbierte Ammoniakmenge (Ammoniakaufnahme) gewonnen werden. Als basisches Molekül kann Ammoniak als Sonde zur Bestimmung des Säuregehalts einer Oberfläche verwendet werden. Diese Daten können helfen, das katalytische Verhalten der Proben zu verstehen und sogar die Synthese neuer Systeme zu optimieren. Anstelle eines herkömmlichen TCD-Detektors wurde für diese Aufgabe ein Quadrupol-Massenspektrometer (Hiden HPR-20 QIC) verwendet, das über eine beheizte Kapillare mit dem Testgerät verbunden war.
Der Einsatz von QMS ermöglicht die einfache Unterscheidung zwischen verschiedenen von der Oberfläche desorbierten Spezies ohne den Einsatz chemischer oder physikalischer Filter und Fallen, die die Analyse beeinträchtigen könnten. Die korrekte Einstellung des Ionisierungspotentials des Geräts verhindert die Fragmentierung der Wassermoleküle und die daraus resultierende Interferenz des Ammoniak-m/z-Signals. Die Genauigkeit und Zuverlässigkeit der temperaturprogrammierten Ammoniak-Desorptionsdaten wurden anhand theoretischer Kriterien und experimenteller Tests analysiert. Dabei wurden die Auswirkungen von Datenerfassungsmodus, Trägergas, Partikelgröße und Reaktorgeometrie hervorgehoben und die Flexibilität der verwendeten Methode demonstriert.
Alle untersuchten Materialien weisen komplexe ATPD-Modi im Bereich von 423 bis 873 K auf, mit Ausnahme von Cer, das aufgelöste schmale Desorptionspeaks zeigt, die auf eine gleichmäßig niedrige Acidität hinweisen. Quantitative Daten deuten auf Unterschiede in der Ammoniakaufnahme zwischen anderen Materialien und Siliciumdioxid um mehr als eine Größenordnung hin. Da die ATPD-Verteilung von Cer unabhängig von Oberflächenbedeckung und Heizrate einer Gauß-Kurve folgt, wird das Verhalten des untersuchten Materials als Linearität von vier Gauß-Funktionen beschrieben, die mit einer Kombination aus mäßigen, schwachen, starken und sehr starken Stellengruppen verbunden sind. Nachdem alle Daten erhoben worden waren, wurde eine ATPD-Modellanalyse durchgeführt, um Informationen über die Adsorptionsenergie des Sondenmoleküls als Funktion jeder Desorptionstemperatur zu erhalten. Die kumulative Energieverteilung nach Stellen ergibt basierend auf den durchschnittlichen Energiewerten (in kJ/mol) die folgenden Aciditätswerte (z. B. Oberflächenbedeckung θ = 0,5).
Als Testreaktion wurde Propen einer Dehydratation von Isopropanol unterzogen, um zusätzliche Informationen über die Funktionalität der untersuchten Materialien zu erhalten. Die erhaltenen Ergebnisse stimmten hinsichtlich der Stärke und Häufigkeit von Oberflächensäurestellen mit früheren ATPD-Messungen überein und ermöglichten zudem die Unterscheidung zwischen Brønsted- und Lewis-Säurestellen.
Abbildung 1. (Links) Dekonvolution des ATPD-Profils mithilfe einer Gauß-Funktion (die gelbe gepunktete Linie stellt das generierte Profil dar, die schwarzen Punkte sind experimentelle Daten) (rechts) Energieverteilungsfunktion der Ammoniak-Desorption an verschiedenen Stellen.
Roberto Di Cio Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Universität Messina, Contrada Dee Dee, Sant'Agata, I-98166 Messina, Italien
Francesco Arena, Roberto Di Cio, Giuseppe Trunfio (2015) „Experimentelle Bewertung der temperaturprogrammierten Ammoniak-Desorptionsmethode zur Untersuchung der Säureeigenschaften heterogener Katalysatoroberflächen“ Applied Catalysis A: Review 503, 227-236
Analyse ausblenden. (9. Februar 2022). Experimentelle Evaluierung der Methode der temperaturprogrammierten Desorption von Ammoniak zur Untersuchung der Säureeigenschaften heterogener Katalysatoroberflächen. AZ. Abgerufen am 7. September 2023 von https://www.azom.com/article.aspx?ArticleID=14016.
Analyse ausblenden. „Experimentelle Evaluation einer temperaturprogrammierten Ammoniak-Desorptionsmethode zur Untersuchung der Säureeigenschaften heterogener Katalysatoroberflächen“. AZ. 7. September 2023 .
Analyse ausblenden. „Experimentelle Evaluation der temperaturprogrammierten Ammoniak-Desorptionsmethode zur Untersuchung der Säureeigenschaften heterogener Katalysatoroberflächen“. AZ. https://www.azom.com/article.aspx?ArticleID=14016. (Zugriff: 7. September 2023).
Analyse ausblenden. 2022. Experimentelle Evaluierung einer temperaturprogrammierten Ammoniakdesorptionsmethode zur Untersuchung der sauren Eigenschaften heterogener Katalysatoroberflächen. AZoM, abgerufen am 7. September 2023, https://www.azom.com/article.aspx?ArticleID=14016.